1917年10月8日，他利用自己在社会上的影响力，向全国各省发出请赈通电，希望全国各地诸君子“胞与为怀，本其己饥己溺之心，为披发缨冠之救”。赈电发出，熊希龄以身作则，先捐现洋500元，又命家中女眷缝纫棉衣100套，捐给难民。在他的呼吁带动下，团体、个人捐衣、捐洋者不断，外国的慈善团体也有帮助。

同时，熊希龄还联合梁启超等人共同发起水灾游艺助赈会，“征集物品、出售彩票，以所得票资尽数充赈”，并凭借个人声望，向外国洋行借款数百万元，作为救济专款。此外，他发电请求唐山、开滦等地务物局捐赠煤炭5000吨，并要求北洋政府为赈灾提供诸多便利。

为了统一放赈，熊希龄还组织成立了联合办赈机构--“京畿水灾筹赈联合会”，自任会长，统筹放赈中的种种实际问题。在赈济灾民的同时，他又开始了对河工的治理，试图根治水患，并开展以工代赈，既救济了灾民，也为受灾地区留下了永久建设。救灾让熊希龄摆脱了政治生活带来的消极苦闷，开始确立了为慈善事业奋斗的意愿。此后他多次，拯救无数生命。

二是组建世界红十字会。1922年4月，直奉大战爆发，熊希龄又组织救护队，前往战地救治难民。军阀混战不停，让他认识到筹组全国性慈善社团联合会的困难，遂决定组建一个永久性的救济机构，用于对付无休止的天灾**。这个机构在直奉大战结束不久后成立，名称为世界红卍字会。

世界红卍字会是道院的一批人与熊希龄等中外人士联合发起成立的一个以“促进世界和平、救济灾患”为宗旨的慈善救济网络，于1922年10月28日在北京正式成立。

1925年，会中人推熊希龄为会长，直到1937年他去世为止，连任三届，历时12年之久。

在任职期间，熊希龄组织救护队奔赴战地，“救济灾民，埋葬遗骸，收容妇孺，成绩甚优”，同时，他还多次亲手草拟函电，劝告交战的各方军阀停战议和。在没有灾患的时候，世界红卍字会开设办理残废院、育婴堂、盲哑院、卍字医院、平民工作所、平民贷济处、冬季粥厂等等。

1928年新的国民政府在南京成立时，仍准许世界红卍字会继续立案，并任命熊希龄为赈款委员。1931年，熊著《十六省救济水灾意见书》，对于救济的办法、措施、步骤做了十分详尽的论述。

三是创建香山慈幼院。1918年4月，河北水患已平，慈幼局准备解散，但还有两百余人无人认领。如此一来，熊希龄不得不考虑建一所永久性的机构，用于收养这些无家可归的孩子。但由于在北京城内找不到合适的地方，熊希龄只能上呈大总统徐世昌，请其出面和前清皇室内务府交涉，把已经废弃的前清行宫香山静宜园拨出，创建香山慈幼院。

香山慈幼院收录儿童“专以孤贫为限”，凡欲入院者，必须“有人介绍及其家长请求”。基于该院性质，熊希龄为其确定的办学宗旨是:“教养孤贫失学之男女儿童，使有适当之智能、道德，俾可谋生与社会。”为了实现这样的宗旨，香山慈幼院与任何普通国民学校都不同，推行的是“三合一”的教育体制:学校、家庭与社会三位一体。慈幼院建立了完整的组织体系和免费教育培养的制度体系，办学经费除了财政拨款外，还有中外善士及各机关团体的捐款。

熊希龄在办理香山慈幼院的过程中，形成了一种慈善教育思想，即慈善观与教育观相结合的思想，其本质就是贫富均等的教育观。他把香山慈幼院当作是对现行不合理教育制度的一种补充，极尽自己的能力，让贫困的孩子享受到当时最新式最先进的教育。

到1926年，香山慈幼院已经发展成一个总院、五个分院，总院是香山慈幼院;分院包括萌养院(幼儿教育)、小学、中学、师范和职业教育等几个分支。为了能够让这些孤贫儿童享受到家庭温暖，香山慈幼院创建了小家庭式的教育模式，这种教育模式比奥地利的世界第一所国际SOS儿童村早了十几年。香山慈幼院从1919年破土动工建设到1920年正式开园，一直到1949年结束，办了30年，先后培养学生六千多人，大部分都成为国家和社会的有用人才。